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???metadata.dc.type???: Dissertação
Title: Combustão catalítica de metano utilizando espinélio de cobalto proveniente de óxidos mistos de Co, Mg e Al obtidos da calcinação de hidróxidos duplos lamelares
Other Titles: Catalytic combustion of methane using cobalt spinel from mixed Co, Mg and Al oxides obtained from the calcination of lamellar double hydroxides
???metadata.dc.creator???: Paiva, Maria Clara Adum de 
???metadata.dc.contributor.advisor1???: Herbst, Marcelo Hawrylak
???metadata.dc.contributor.referee1???: Guedes, Guilherme pereira
???metadata.dc.contributor.referee2???: Bigansolli, Antonio Renato
???metadata.dc.description.resumo???: A demanda de produção de energia elétrica, e a necessidade do uso de termelétricas como unidades geradoras de energia, fazem com que seja necessária a busca por matrizes menos poluentes. Nessa busca a combustão catalítica do metano, tanto proveniente do gás natural como de outras fontes (resíduo do tratamento de lixo, por exemplo), tem se mostrado promissora. Sabidamente o uso de óxidos de cobalto é uma alternativa, que vem mostrando alto desempenho, ao uso de catalisadores a base de metais nobres. Com o intuito de potencializar a atividade do catalisador a base de cobalto, reduzindo assim tanto a temperatura de ignição quanto a de queima total do metano, esse trabalho propõe sua produção utilizando como precursor diferentes tipos de hidróxidos duplos lamelares (HDLs). Catalisadores à base de cobalto parcialmente substituídos em hidróxidos duplos lamelares (HDL de Mg, Al e CO32-) foram preparados por co-precipitação e impregnação num teor nominal de 9% de CoII em HDL, ou por impregnação em hidrotalcita comercial (HT). Os HDLs precursores foram caracterizados por difração de raios–X pelo método de pó (DRX) e por espectroscopia de absorção no infravermelho (FTIR). Os difratogramas indicaram a obtenção de um HDL de politipo 3R. Por meio do DRX foi identificada a presença de Gibbisita no suporte de HT. Os espectros de infravermelho dos HDLs precursores presentaram bandas referentes às vibrações ν1, ν2 e ν3 do ânion carbonato, além de bandas características de água interlamelar, estando portanto de acordo com os dados de DRX. A análise por difração de raios-X dos catalisadores após calcinação a 800ºC mostrou apenas as fases espinélio e periclásio. Os espectros de infravermelho apresentaram bandas atribuídas aos estiramentos Mg–O e Co–O em sítios tetraédricos e octaédricos, assim como bandas características de Mg–O–Al e de Co3O4. A atividade catalítica desses materiais foi investigada na combustão catalítica do metano, em regime cinético, empregando-se condições reacionais preestabelecidas de forma a evitar limitações difusionais, obtendo-se uma significativa diminuição na temperatura de combustão, sendo que a maior atividade foi observada para o catalisador preparado por impregnação em HT comercial. Foi realizada microscopia eletrônica de varredura (MEV) e análise química quantitativa (EDS) para os catalisadores com melhor desempenho, mostrando tanto a dispersão homogênea dos componentes na superfície das amostras como o maior teor de alumínio presente na amostra suportada em HT.
Abstract: The demand for electricity production, and the need for thermoelectric use as power generating units, makes it necessary to search for less polluting matrices. In this search the catalytic combustion of methane, both from natural gas and other sources (residue disposal, for example) have shown promising. It is known the use of cobalt oxides is an alternative to the use of catalysts based on noble metals which has shown high performance. In order to potentiate the activity of the cobalt based catalyst, thus reducing both the ignition temperature and the temperature of total burning of methane, this work proposes the production of cobalt-based precursors using different types of layered double hydroxides (LDHs). Cobalt based catalysts partially substituted in layered double hydroxides (LDH Mg, Al and CO32-) were prepared by co-precipitation and impregnation with a nominal content of 9% CoII in LDH, or by impregnating a commercial hydrotalcite (HT). The LDH precursors were characterized by X-ray powder diffraction (XRD) and infrared absorption spectroscopy (FTIR). The XRD patterns indicated a LDH of 3R polytype. XRD showed the presence of Gibbisite in the HT precursor. The infrared spectra of precursor LDHs presented bands related to ν1, ν2 and ν3 vibrations of the carbonate anion, and interlayer water characteristic bands, thus in line with the XRD data. Analysis by XRD of the catalysts after calcination at 800 °C showed the presence of periclase and spinel phases. Infrared spectra showed bands ascribed to the Mg-O and Co-O stretching in tetrahedral and octahedral sites as well as bands attributed to the Mg-O-Al bond and the cobalt spinel. The catalytic activity of these materials was investigated in the catalytic combustion of methane under kinetic regime, using predetermined reaction conditions to avoid diffusional limitations, resulting in a significant decrease in the combustion temperature, with the higher activity observed for the catalyst prepared by impregnating a commercial HT. Scanning electron microscopy (SEM) and quantitative chemical analysis (EDS) of catalysts with improved performance show both the homogeneous dispersion of the components in the sample surface and the higher aluminum content of the sample supported on HT.
Keywords: catalytic combustion
methane
cobalt
spinel
combustão catalítica
metano
cobalto
HDL
espinélio
???metadata.dc.subject.cnpq???: Ciências Exatas e da Terra
Language: por
???metadata.dc.publisher.country???: Brasil
Publisher: Universidade Federal Rural do Rio de Janeiro
???metadata.dc.publisher.initials???: UFRRJ
???metadata.dc.publisher.department???: Instituto de Ciências Exatas
???metadata.dc.publisher.program???: Programa de Pós-Graduação em Química
Citation: Paiva, Maria Clara Adum de. Combustão catalítica de metano utilizando espinélio de cobalto proveniente de óxidos mistos de Co, Mg e Al obtidos da calcinação de hidróxidos duplos lamelares. 2016. [49 f.]. Dissertação( PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICA) - Universidade Federal Rural do Rio de Janeiro, [Seropédica-RJ] .
???metadata.dc.rights???: Acesso Aberto
URI: https://tede.ufrrj.br/jspui/handle/jspui/1643
Issue Date: 4-Aug-2016
Appears in Collections:MESTRADO EM QUÍMICA

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